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能源危機(jī)與環(huán)境污染對(duì)可持續(xù)能源提出了迫切需求。研究表明,缺陷通常對(duì)材料的電學(xué)、熱學(xué)、光學(xué)、磁學(xué)、聲學(xué)和力學(xué)性能產(chǎn)生顯著影響。隨著固體缺陷研究的發(fā)展,固體缺陷化學(xué)的一些基礎(chǔ)理論已逐步建立,缺陷工程已被廣泛應(yīng)用于功能材料研究中,尤其在光電、催化和儲(chǔ)能等前沿領(lǐng)域。作為一種有效的缺陷調(diào)控手段,等離子體改性技術(shù)受到了研究者的廣泛關(guān)注。

等離子體被稱為物質(zhì)的第四態(tài),由電子、離子、分子、自由基、光子及其他激發(fā)態(tài)物種組成。1928年,美國(guó)科學(xué)家歐文·朗繆爾(IrvingLangmuir)首次將“等離子體”一詞引入物理學(xué),用以描述帶電粒子的集體行為。等離子體可通過電離氣體產(chǎn)生,當(dāng)提供足夠能量引發(fā)氣體分子與電子碰撞時(shí)即可發(fā)生電離。等離子體按溫度可分為高溫等離子體和低溫等離子體。根據(jù)熱力學(xué)平衡性質(zhì),低溫等離子體又可進(jìn)一步分為局部熱力學(xué)平衡的熱等離子體和非熱力學(xué)平衡的非熱等離子體(non-thermal plasma,NTP)。熱等離子體的電子溫度(Te)和氣體溫度(Tg)近似相等(<2eV,1eV=11605K),NTP具有高Te(可達(dá)幾eV,1eV=11605K)和低Tg(可接近室溫)。NTP中的高能粒子轟擊過程可在溫和條件下有效促進(jìn)熱力學(xué)不利反應(yīng)的發(fā)。更重要的是,大量高動(dòng)量的活性物種通過物理和化學(xué)效應(yīng)(如引起材料表面的原子重排、缺陷形成及非晶化)與材料相互作用,為原位生成具有可控缺陷(活性位點(diǎn))的新材料提供了必要條件。近年來,等離子體技術(shù)因其操作簡(jiǎn)便、高效、環(huán)境友好等優(yōu)勢(shì),已成為改性電極材料的重要手段。

等離子體-材料表面相互作用

等離子體與材料相互作用過程對(duì)誘導(dǎo)效應(yīng)的效率與選擇性具有關(guān)鍵影響。該作用決定了從等離子體主體傳遞至材料表面的物質(zhì)流與能量流,其性質(zhì)與通量直接決定表面改性的效果。在等離子體中,自由電子與氣態(tài)物種碰撞,產(chǎn)生離子、中性粒子、電子和光子。在等離子體主體內(nèi)部,正負(fù)電荷總量基本相等,呈現(xiàn)“準(zhǔn)電中性”。然而,當(dāng)?shù)入x子體與材料表面接觸時(shí),由于電子質(zhì)量極小、熱運(yùn)動(dòng)速度極快,它們會(huì)以極高的速率率先到達(dá)并撞擊表面,導(dǎo)致表面累積負(fù)電荷并相對(duì)于等離子體主體呈現(xiàn)負(fù)電位。這一負(fù)電位會(huì)排斥后續(xù)的電子,同時(shí)強(qiáng)烈吸引帶正電的離子向其加速運(yùn)動(dòng)。最終,在材料表面附近形成一個(gè)正離子濃度遠(yuǎn)大于電子濃度的非電中性薄層區(qū)域,即等離子體鞘層(圖1(a))。鞘層內(nèi)存在的強(qiáng)電場(chǎng),是加速離子、賦予其定向動(dòng)能,并從而調(diào)控從等離子體主體傳遞至表面的能量流和物質(zhì)流的關(guān)鍵,為跨越多重時(shí)空尺度調(diào)控等離子體-表界面反應(yīng)提供了有效機(jī)制。例如,碳納米管(CNTs)和石墨烯的垂直取向是受等離子體鞘層方向的顯著影響。如圖1(b)所示,等離子體中的入射活性粒子與材料表面發(fā)生動(dòng)量傳遞,可能導(dǎo)致表面原子或離子被濺射,進(jìn)而在晶格中形成空位缺陷。該過程中,離子和活性中性粒子的能量通常分別高于5eV和介于0。025-0。05eV之間。濺射程度受入射粒子類型、能量和方向的調(diào)控。目前已報(bào)道的空位類型包括陽離子空位、陰離子空位及多重空位等。除物理濺射外,等離子體中的激發(fā)/帶電粒子具有高化學(xué)活性,可促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)(如反應(yīng)離子刻蝕)形成揮發(fā)性產(chǎn)物。這些物理和化學(xué)反應(yīng)共同導(dǎo)致表面刻蝕效應(yīng)。空位缺陷指一個(gè)或少數(shù)幾個(gè)原子的缺失,而孔缺陷則涉及大范圍原子的缺失,形成含微孔、介孔和大孔的分級(jí)孔結(jié)構(gòu)(圖1(c))。鞘層內(nèi)形成的電場(chǎng)強(qiáng)度是調(diào)控能量流和物質(zhì)流的有效手段。鞘層的形成提高了表面改性效率,如圖1(d)所示,當(dāng)高能摻雜劑離子與材料表面原子發(fā)生碰撞,若傳遞給被碰撞原子的能量超過了其位移閾值,該原子就會(huì)被撞離其原來的晶格位置,摻雜劑離子會(huì)留在材料表面,進(jìn)而形成摻雜缺陷。

圖1 (a) 等離子體鞘層, (b) 空位缺陷, (c) 孔缺陷, (d) 摻雜缺陷示意圖

非熱等離子體作為一種快速、環(huán)保、高效的方法, 可在溫和條件下高效引入空位、孔結(jié)構(gòu)、雜原子摻雜等多種缺陷, 顯著提升材料的比表面積、導(dǎo)電性、反應(yīng)活性和穩(wěn)定性, 在電極材料改性中展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。